本网讯 近日，国际著名期刊Nature communications杂志在线发表了中南大学物理与电子学院刘敏教授课题组的最新研究成果，论文题为“Insights into the activity of single-atom Fe-N-C catalysts for oxygen reduction reaction”。中南大学为该论文的第一完成单位及通讯作者单位，刘康博士后为文章的第一作者，刘敏教授为唯一通讯作者。该工作对单原子Fe-N4位点氧还原反应活性的调控、起源、描述符以及描述符之间的内在关系进行了详细的研究，为设计单原子氧还原反应催化剂提供了理论指导。

单原子Fe-N-C催化剂在氧还原反应（ORR）中受到了广泛的关注。然而，Fe-N-C催化剂的ORR反应活性的来源并不清楚，从而阻碍了Fe-N-C催化剂的进一步发展。因此，通过密度泛函理论计算，从前线轨道的空间分布和能级分布角度提供了理解Fe-N4位点ORR活性的模型。以双空位缺点调控单原子Fe-N4位点ORR活性为例，从电子结构上证明了Fe-N4位点氧还原反应活性的起源是Fe 3dz2、3dyz (3dxz)和O2π*轨道之间的杂化作用。数据拟合的结果表明Fe-O键长、自旋态d带中心间隙、Fe位点磁矩、O2*磁矩等描述符与单原子Fe-N4位点ORR活性之间具有近线性的关系，可以准确的预测Fe-N4位点的ORR活性。此外，这些描述符主要分布在两个差异明显的区域内，即活跃的Fe-N4位点和平庸的Fe-N4位点，这与Fe 3d投影轨道在Z方向的分布高度有密切的关系。这项工作为单原子M-N-C催化剂的ORR活性起源提供了新见解，为高性能单原子催化剂的设计提供了理论指导。